葉安洲、林威志 / 清華大學
耐火高熵合金因具高熔點、高溫強度與熱穩定性，被視為極端環境結構材料的重要候選。然而，其龐大成分空間與複雜的成分—製程—性能關係，使傳統試誤法成本高且效率有限。近年來，人工智慧與機器學習逐漸應用於材料設計，可整合文獻資料、實驗結果、熱力學計算與物理描述特徵，協助快速篩選候選合金並解析設計趨勢。本文回顧機器學習在耐火高熵合金設計中的應用，包括相形成預測、力學性能設計、多目標最佳化與高溫氧化預測，並以本團隊建立的高溫氧化模型為例，說明資料庫建置、GBDT模型、SHAP分析與實驗驗證之整合流程。此外，本文亦介紹導入Pilling–Bedworth Ratio (PBR)作為氧化物理描述特徵的模型設計，展現物理資訊機器學習於氧化合金設計中的潛力。
【內文精選】
耐火高熵合金的氧化模型挑戰
根據前述耐火高熵合金氧化模型的研究，主要有三項挑戰。第一是資料稀缺與資料不均。高溫氧化實驗耗時且成本高，公開文獻中的資料量遠少於一般機器學習所需的大型資料集。此外，不同研究中的氧化溫度、暴露時間、試片尺寸、氧化氣氛與量測方式不完全一致，使資料清理與標準化變得十分重要。第二是資料覆蓋範圍有限。許多既有氧化資料集中於第三週期過渡金屬族高熵合金、傳統合金或鎳基合金，對耐火高熵合金與傳統耐火合金的覆蓋仍不足。因此，即使模型在整體資料集上表現良好，當應用於資料稀疏的耐火高熵合金成分區域時，仍可能產生外推誤差。第三是模型可解釋性與物理合理性不足。若模型只輸入元素含量並輸出氧化質量增加量，雖然可能得到不錯的統計準確率，但未必能反映氧化膜形成、體積變化、氧化動力學與保護性氧化層穩定性等關鍵機制。
面對耐火高熵合金氧化資料不足與模型外推能力有限的問題，本團隊近期於Scripta Materialia發表的研究，嘗試以資料驅動方法建立耐火合金高溫氧化預測模型。該研究彙整耐火高熵合金與傳統耐火合金的高溫氧化資料，建立包含886筆氧化觀測資料與163種不同合金組成的資料庫，並將合金成分、氧化溫度與氧化時間納入模型特徵，以單位面積氧化增重作為主要預測目標。相較於以一般高熵合金或3d過渡金屬系統為主的既有資料庫，此研究更直接聚焦於耐火合金與耐火高熵合金的氧化行為，因此可作為耐火高熵合金氧化模型建立與候選合金篩選的重要基礎。
在模型建立方面，該研究採用梯度提升決策樹作為主要模型，並與多元線性回歸進行比較。結果如圖一所示，兩種模型皆以完整資料集重新訓練後進行比較，並以平均絕對誤差(MAE)、均方根誤差(RMSE)與決定係數(R2)評估模型表現。上述指標皆根據模型預測值與實驗值之間的殘差計算而得。圖中的黑色圓點紅色外框代表最終實驗驗證資料，用以評估最佳化梯度提升決策樹模型對新合金氧化行為的預測能力。最佳化後的模型在預測單位面積氧化增重方面明顯優於線性模型，說明耐火高熵合金高溫氧化行為難以用簡單線性關係描述，而需要能捕捉非線性關係與特徵交互作用的模型。
圖一、最佳化梯度提升決策樹模型與多變量線性迴歸模型在預測空氣中高溫氧化後單位面積增重之比較
此外，模型可進一步使用SHAP分析解析模型特徵的重要性，如圖二所示，長條圖顯示各模型特徵的平均SHAP值，並依其對單位面積增重預測的重要性由高至低排列。顏色代表該特徵對模型預測結果的影響方向：紅色表示正向貢獻，即增加預測的氧化重量增加量；藍色表示負向貢獻，即降低預測的氧化質量增加量。內嵌圖進一步顯示Ti含量與單位面積增重之間的關係。SHAP使模型不只是提供預測值，也能協助理解成分、氧化溫度與氧化時間對模型輸出的貢獻 ---以上為部分節錄資料，完整內容請見下方附檔。
圖二、SHAP分析模型輸入特徵對單位面積增重預測結果之影響
★本文節錄自《工業材料雜誌》475期，更多資料請見下方附檔。